这是因为KeyEventArgs返回的是键的详细信息，而不是字符。（大写字母和小写字母使用同一个键。）有些键不产生字符（例如Shift、F键），有些键产生的是不可打印的字符（例如Tab、Escape），而某个键所产生的字符取决于您的键盘布局。
如果您需要该字符，则可能应该使用KeyPress而不是KeyDown事件。
但如果你想做的话：
正如@乌鸦王子所说，你必须检查Caps Lock键的状态。
你可以这样做，但这仍然不能处理除字母以外的键，也不能处理Alt Gr（重音字母）。要将击键完全转换为字符，你必须将大多数键盘上的Keys.Add（数字键盘“+”）和Shift“=”转换为“+"，Shift”1“通常转换为“！”（取决于你的键盘布局）。
您可以通过在KeyToLetter中替换return null来扩展它，但这不是获取键入的字符的推荐方法。
（我已向输出中添加了两项。）

using System.Runtime.InteropServices;   // for GetKeyState

    ...

    private void keyDemo_KeyDown(object sender, KeyEventArgs e)
    {
        keyInfoLabel.Text =
            $"Alt: {(e.Alt ? "Yes" : "No")}\n" +
            $"Shift: {(e.Shift ? "Yes" : "No")}\n" +
            $"Ctrl: {(e.Control ? "Yes" : "No")}\n" +
            $"KeyCode: {e.KeyCode}\n" +
            $"KeyData: {e.KeyData}\n" +
            $"KeyValue: {e.KeyValue}\n" +
            $"CapsLock: {(CapsLockState ? "Yes" : "No")}\n" +
            $"Letter: {KeyToLetter(e.KeyData, CapsLockState)}";
    }

    // Import the DLL to use a Win32 API call.
    // See https://learn.microsoft.com/en-us/windows/desktop/api/winuser/nf-winuser-getkeystate
    // If using WPF, you could use Keyboard.IsKeyDown :
    //  https://learn.microsoft.com/en-us/dotnet/api/system.windows.input.keyboard.iskeydown?view=netframework-4.7.2
    [DllImport("user32.dll")]
    public static extern short GetKeyState(Keys nVirtKey);

    /// <summary>
    /// true if Caps Lock is on, otherwise false.
    /// </summary>
    public bool CapsLockState 
        => (GetKeyState(Keys.CapsLock) & 1) == 1;

    /// <summary/>
    /// <param name="key">A base key (no modifiers).</param>
    /// <returns>true if and only if the given key represents a letter.</returns>
    public static bool IsLetterKey(Keys key)
        => key >= Keys.A && key <= Keys.Z;

    /// <summary>
    /// Given a keystroke that produces a letter, this returns the letter.
    /// </summary>
    /// <param name="key"></param>
    /// <param name="capsLockState"></param>
    /// <returns>the letter, or null if the given keystroke does not produce a letter.</returns>
    public static char? KeyToLetter(Keys key, bool capsLockState)
    {
        Keys baseKey = key & ~Keys.Modifiers;  // remove modifier keys
        if (IsLetterKey(baseKey) && !key.HasFlag(Keys.Control))    // if a letter
        {
            bool shiftPressed = key.HasFlag(Keys.Shift);   // check whether Shift was pressed
            bool capital = capsLockState ^ shiftPressed;   // if it should be capital
            if (capital)
                return (char)baseKey;
            else
                return Char.ToLower((char)baseKey);
        }
        else
        {
            return null;  // not a letter
        }
    }

字符串

你不必把代码写得太复杂，你只需要添加

if (e.KeyCode == Keys.[Key] && e.KeyCode != Keys.Capital)
 {
    //do whatever here
 }

字符串