Gvim不这样做，因为vim不能这样做（在正常情况下）。对不起，但这就是它的方式。
然而...
某些终端（例如xterm和iterm 2）可以配置为发送任意键组合的任意转义序列。
例如，将以下内容添加到xterm的.Xresources中，以发送CtrlShiftA的<Esc>[65;5u。然后可以在Vim中将其Map到<C-S-a>。（65是shift-a的十进制Unicode值，5是cnode修饰符的位。在本例中，u代表“unicode”。）

! .Xresources
XTerm*vt100.translations: #override Ctrl ~Meta Shift <Key>a: string(0x1b) string("[65;5u")

字符串
iTerm和[u]rxvt也可以配置为执行此操作（未提供示例）。
更多信息：http://www.leonerd.org.uk/hacks/fixterms/

正如已经指出的，没有办法将<C-S-A>Map为与<C-A>不同的Map。
然而，使用像autokey（用于Linux和windows）或autohotkey（用于windows）这样的工具，你可以重新Map<C-S-A>，为特定的应用程序发送不同的击键。
例如，在我的系统上，我在autokey中设置了以下设置：

$ cat ~/.config/autokey/data/gnome-terminal/ctrlshifta-gnome-terminal.py
#ctrl+shift+a sends '<S-F1>a'
keyboard.send_keys("<shift>+<f1>a") # Note that `f` in `f1` needs to be in lower case.

字符串
为它指定以下属性：
1.键盘快捷方式为ctrl+shift+a
1.窗口类：gnome-terminal-server.Gnome-terminal
然后，您的~/.vimrc可以为<S-F1>a创建Map，以执行您想要的任何操作。
备注：
1.我使用<S-F1>作为检测<C-S>的领导者键。这是因为我的终端不接受<F13>-<F37>等键。如果您的应用程序支持它，（我认为gvim）建议使用这些键。
1.我在gnome-terminal中主要使用vim。所以我使用window class = gnome-terminal-server.Gnome-terminal作为过滤器。如果你愿意，可以修改它使用gvim。autokey支持一个按钮来捕获任何其他窗口的属性，如class/title。

由于键盘输入是在内部处理的，这在今天是不可能实现的，即使在GVIM中也是如此。有些组合键，比如Ctrl +非字母组合键不能被Map，Ctrl +字母和Ctrl + Shift +字母组合键不能被区分。（除非你的终端发送一个独特的 termcap 代码，而大多数人不会这样做。）在插入或命令行模式下，尝试键入组合键。如果没有发生/插入任何内容，则无法使用该组合键。这也适用于<Tab>/<C-I>，<CR>/<C-M>/<Esc>/<C-[>等（唯一例外是<BS>/<C-H>）这是一个已知的痛点，也是Vim_dev和#vim IRC频道上各种讨论的主题。
有些人（首先是Paul LeoNerd Evans）希望解决这个问题（甚至是支持这个的终端中的控制台Vim），并提出了各种建议，cp. http://groups.google.com/group/vim_dev/browse_thread/thread/626e83fa4588b32a/bfbcb22f37a8a1f8
但截至今天，还没有补丁或志愿者出现，尽管许多人表示希望在未来的Vim版本中有这一点。

如果你担心的是失去现有的C-V功能，你可以使用C-Q来代替。参见：help CTRL-V-alternative。

NeoVim现在为它的终端和gui客户端提供了这个功能。

正如你所注意到的，你得到的是相同的键码。所以唯一的区别方法是在你的事件处理函数中检查Shift键的状态。当然，如果你在按键和处理之间有超过0.5秒的延迟，你会错过一些点击。

大多数终端模拟器默认将control + shift简单地视为control。相反，您通常将这些组合键Map到转义序列，并在终端应用程序中侦听该序列。

**第一步：**配置终端模拟器，将Ctrl+Shift+A绑定到序列Esc，A。

您的终端模拟器是显示终端实际窗口的程序。当通过SSH访问服务器时，终端模拟器是您本地计算机上的程序。绑定密钥在不同的终端模拟器中的工作方式不同。例如：

• 对于urxvt，将URxvt.keysym.Control-Shift-A: \033A添加到~/.Xresources配置文件中，然后使用xrdb ~/.Xresources重新加载它。
• 对于iTerm 2，打开Preferences -> Keys，添加一个条目，并将Ctrl+Shift+A绑定到操作“Send Escape Sequence”，并在下面的字段中键入A。
  **第二步：**将Esc，A绑定到Vim中的命令。

将密钥Map添加到~/.vimrc配置中，并使用:source ~/.vimrc重新加载它：

nnoremap <esc>a your command here

字符串

shift + char =字符大写字母

lowercase
<C-a> -> <C-a>

uppercase
<C-S-a> -> <C-A>

字符串